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)法を利用した
Mo/
Tcジェネレータへの応用研究(学位論文)藤田 善貴
JAEA-Review 2023-010, 108 Pages, 2023/08
JAEA-Review-2023-010.pdf:6.62MB
Tc(テクネチウム-99m)は核医学検査薬として最も多く使用されているラジオアイソトープであり、親核種であるMo(モリブデン-99)から生成される。Moの大部分はウランの核分裂生成物の一つとして生成されるが、近年、核セキュリティや核不拡散の観点からウランを用いないMo製造方法が望まれている。その方法の一つが、
Moに中性子を照射する(n,)法である。しかし、この方法で生成されるMo比放射能は極めて低いため、MoからTcを分離濃縮する装置であるMo/Tcジェネレータへ適用するには、Mo吸着材として使用されるアルミナ(Al
O
)のMo吸着およびTc溶離性能の向上が必要である。そこで本論文では、(n,)法を利用したMo/Tcジェネレータの実用化のため、アルミナの性能向上に有効なパラメータを解明し、低比放射能のMoに適用可能性のあるアルミナカラムの開発に貢献することを目的とする。本研究では、始発原料の異なるアルミナを作製し、Mo/Tcジェネレータ用のMo吸着材としての適用性を評価した。アルミナの結晶構造および比表面積がMo吸着特性へ及ぼす影響を明らかにするとともに、アルミナの表面分析結果に基づきMo吸着機構を解明した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoOを使用してTc溶離特性およびTc溶液の品質を評価し、現行のジェネレータを想定したアルミナカラムの試験結果からジェネレータへの適用可能性のある新たなカラム形状を提案した。これらの結果は、(n,)法を利用したジェネレータの実用化のためのアルミナカラムの開発に貢献する。
Mo/Tc generator by (n, ) method, 4藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(AlO)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAlO試料から得られるTc溶液の品質を評価してきたが、溶液中へのMo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAlO試料を充填し、Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施してTc溶液の品質を評価した。以前実施した、AlO試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAlOカラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減によりMo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
Mo adsorption and Tc elution with alumina columns藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, )法)によるMo製造技術開発が進められている。(n, )法によって生成されるMoの比放射能は極めて低いため、(n, )Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAlOの開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAlOを準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoOペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoOペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAlOを充填したPFAチューブ(
1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAlOのMo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着ではMo/Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
-P for an advanced reprocessing堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10
被引用回数：6 パーセンタイル：65.59(Chemistry, Analytical)抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。
Mo-adsorption/
Tc-elution properties of alumina with different surface structures藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03
被引用回数：3 パーセンタイル：45.99(Chemistry, Analytical)表面構造の異なる3種類のAlOを準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[Mo]MoOを用いて、Mo吸着/Tc溶離特性を調べた。Moを含むpHの異なる溶液中でAlOにモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAlOのMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAlOのTc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、Mo吸着及びMo脱離特性はAlOの比表面積に影響され、Tc溶離特性はAlOの結晶構造に影響されることが示唆された。
Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Yuliarto, B.*; 熊田 博明*; 土谷 邦彦; 藤田 善貴; Malgras, V.*; 福光 延吉*; 榮 武二*; 籏野 健太郎*; et al.
Chemistry; A European Journal, 25(18), p.4843 - 4855, 2019/03
被引用回数：15 パーセンタイル：55.35(Chemistry, Multidisciplinary)ユニークな階層的多層構造を持つメソポーラスベーマイト(-AlOOH)およびガンマ-アルミナ(-AlO)ナノシート合成のために様々な生体分子の効果的な利用が実証されている。生体分子の性質と濃度は、得られる-AlOOHおよび-AlOナノシートの結晶度,形態および組織特性に強く影響し、容易に調整可能である。生体分子を用いて合成された階層型-AlOOHおよび-AlO多層ナノシートは、生体分子なしで合成したものと比較して、結晶度の向上、粒子分離の改善および明確な多層構造を示した。さらに、これらの-AlOOHおよび-AlOナノシートは、メソポーラス構造と階層的な多層構造により、それぞれ425, 371m
/gの高い比表面積を有していた。医療用ラジオアイソトープ製造のためのモリブデン吸着材に適用した結果、階層型-AlO多層ナノシートは33.1
40.8mg-Mo/gのMo吸着容量を有した。このMo吸着性能は、結晶度,比表面積および細孔容積の相乗的な組合せによる影響を受ける。提案された生体分子支援合成方法は、将来、他の3Dメソポーラス酸化物の合成に発展する可能性がある。
荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; et al.
International Journal of PIXE, 29(1&2), p.17 - 31, 2019/00
PUREX再処理等の試験研究により、U, Puを含む廃溶媒が発生し、安全な保管や廃棄の観点から、廃溶媒からの核燃料物質の回収は重要なプロセスである。そこで、Pu(IV)の模擬としてZr(IV)を用いて模擬廃溶媒を調製し、固体吸着材による回収法を検討し、イミノ二酢酸を導入した吸着材が廃溶媒中からの核燃料物質回収に有効であるとの結果を得ている。実用化に向けては吸着量の向上が課題であったことから、イミノ二酢酸の導入量を増加させるためにポリマーを被覆した多孔質シリカの利用を検討し、そのポリマーにイミノ二酢酸を導入することで吸着材を合成した。合成した吸着材について、廃溶媒処理への適用性を評価するためには、吸着能力と吸着メカニズムを明らかにする必要がある。そこで、微量元素の測定が可能であるマイクロPIXE分析に着目し、吸着したZrの分布や量を測定することで、吸着材に導入したイミノ二酢酸基の利用効率を評価した。また、吸着材中のイミノ二酢酸に吸着したZr周りの局所構造を明らかとするためにEXAFS分析を実施した。それぞれの分析結果から、本件で合成した吸着材は溶媒中でもZrと吸着反応を示すことを確認したが、沈殿と推察される粒子が観察され、吸着材の合成方法の更なる改善が必要である。
佐藤 淳也; 菊地 博*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 小島 順二; 中澤 修
QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 62, 2018/03
福島第一原子力発電所における多核種除去設備から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件は、廃吸着材の模擬物をセメント固化した試料において放射線分解によって発生する水素ガス量の調査を目的として実施した。チタン酸塩, 酸化チタン, フェロシアン化物, キレート樹脂及び樹脂系吸着材を対象として、セメント固化材(普通ポルトランドセメント及び高炉スラグセメント)を用いて固化試料を作製した。量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト照射施設を利用して線の照射試験を行い、セメント固化試料からの水素ガス発生を調査した。試験の結果、セメント固化試料から発生した水素ガス量を求め、水素ガス発生のG値を算出することができた。
斎藤 恭一*; 浅井 志保
分析化学, 66(11), p.771 - 782, 2017/11
被引用回数：1 パーセンタイル：3.41(Chemistry, Analytical)レアメタルは、高機能材料の原料として注目を集めているが、一般に、回収・精製が困難であることが多く、選択的かつ効率的に捕集できる材料が求められている。そこで、本研究では、高分子材料の改質法の一つである放射線グラフト重合法を適用して、レアメタルイオンを効率的に捕集する高分子吸着材を作製し、それらの実用性能を実証した。例えば、核酸塩基の一つであるアデニンを、ポリエチレン多孔性中空糸膜や6-ナイロン繊維に接ぎ木(グラフト)した高分子鎖に固定し、パラジウムやルテニウムのイオン種を特異的に捕捉する材料を作製した。また、希土類元素に選択性を有する抽出試薬であるリン酸ビス(2-エチルヘキシル)(略称: HDEHP)をポリエチレン多孔性シートにグラフトした高分子鎖に担持し、カラムに充填して、ネオジムとジスプロシウムの溶出クロマトグラフィーに適用した。HDEHP担持樹脂カラムに比べて、HDEHP担持繊維充填カラムは高速で分離できることを実証した。
永石 隆二
Radioisotopes, 66(11), p.601 - 610, 2017/11
冷却水喪失事故を代表とするシビアアクシデント(過酷事故)において水の放射線分解は事故時及びその後の廃止措置、廃棄物処理・処分等で、爆発源となる水素の発生、並びに腐食等の接水材料の劣化の要因となる。さらに、福島第一原子力発電所(1F)事故では平常時には到底考えられない海水が投入されたことで、これらの現象がより複雑となった。本記事では特集「最新放射線化学」の応用編において原子力に関連した放射線化学の最新の成果として、1F事故以降進めてきた研究について、海水塩分、固体共存、工学的条件をキーワードに紹介・解説する。
Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10
被引用回数：44 パーセンタイル：79.84(Chemistry, Multidisciplinary)放射化法におけるMoは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。
渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08
被引用回数：3 パーセンタイル：28.82(Instruments & Instrumentation)Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.
佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修
QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 87, 2017/03
福島第一原子力発電所における汚染水処理に伴い、多核種除去設備(以下、ALPS)から発生する廃吸着材は
線放出核種を含む多量の放射性核種を含有しており、処分のため作製する固化体への放射線影響が懸念されている。したがって、処分時の安全性の観点から、固化体中の水の放射線分解による水素ガスの発生を評価しておくことが重要である。本件では、ケイチタン酸塩とSb吸着材の模擬物を対象に、無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC),高炉スラグセメント(BB)及びジオポリマー(GP))を用いて固化試料を作製し、線を模擬した電子線照射を行い、水素ガスの発生量を調査した。結果、模擬廃棄物の種類が電子線照射時の水素ガス発生量に影響を与えていることが示唆された。
佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修
QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 88, 2017/03
福島第一原子力発電所における多核種除去設備(以下、ALPS)から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件では、ケイチタン酸塩及びSb吸着材の模擬物を対象に、無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC),高炉スラグセメント(BB)及びジオポリマー(GP))を用いて固化試料を作製し、線の照射試験を行い、水素ガス発生のG値及び固化試料の含水率を調査した。結果、固化した模擬廃棄物の違いによるG値への影響が観察された。このことから、廃棄物に含まれる構成成分が固化試料の水素ガスの発生に寄与していることが示された。
名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*
日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01
抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。
玉田 正男
放射線化学(インターネット), (100), P. 16, 2015/10
放射線を駆使した研究開発とそのマネジメントに携わって、35年、捕集材による温泉水中のレアメタルの捕集は特にマスコミの注目を受け、数多くの新聞やNHKの「おはよう日本」などのテレビ報道で大きな反響を呼んだ。捕集実験は群馬県にある自然湧出量が日本一である草津温泉で行った。朝8時からの生放送では、6時から現地にスタンバイしたこともあった。また、モノマーを界面活性剤により水に安定に分散して行うエマルショングラフト重合の発案は、捕集材を作製するコストをいかに抑えるかという問題の解決に繋がり、半導体洗浄液中のppbレベルの金属除去フィルターやセシウム吸着材の技術移転の道を切り開くことができた。
永石 隆二; 森田 圭介; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
スリーマイル島原子力発電所(TMI-2)の冷却水喪失事故で発生した汚染水を処理した吸着塔(SDSベッセル)に対しては、残水量、放射線分解による水素の発生、ゼオライトに吸着した
Csの分布等が実際の吸着塔を用いて大規模に測定され、その結果は吸着塔のサイズや構造の情報とともに公開されている。本研究ではTMI-2事故で使用した吸着材を用いて、水蒸気吸着挙動等の表面構造の測定、並びに線照射による水素発生の測定といった小規模な試験を行い、そこで得た最新の結果と公開情報をもとに、TMI-2事故での吸着塔内の吸収線量率及び水素発生率の再評価を試みた。本研究で行った評価の手順及び結果は、福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃吸着塔の内部で起こる水素発生の挙動を把握する上でも重要である。
W/Re generators松岡 弘充; 橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.189 - 191, 2005/12
レニウム-188は、高エネルギーの線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られるWの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出したReの放射能濃度が低くなる問題点がある。Reの放射能濃度の向上を目指して、原研と(株)化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCがW/Reジェネレーターへ応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。WのPZCカラムへの吸着収率,Reのカラムからの長期溶離安定性,WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離したReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間におけるWのPZCへの安定した吸着,ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。
瀬古 典明; 玉田 正男; 吉井 文男
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 236(1-4), p.21 - 29, 2005/07
被引用回数：104 パーセンタイル：98.76(Instruments & Instrumentation)環境水から有害金属を取り除くことは環境負荷軽減の目的から重要なことである。放射線グラフト重合及び架橋技術を用いて作製した吸着材はこれらの金属に対して優れた吸着除去性能を示す。グラフト重合法は材料に汎用のフィルムや繊維などを用い、これらの既存の成型を保ったまま金属除去可能な官能基を容易に導入できる特色を持った技術である。この技術を用いてヒ素を除去するための吸着材を作製したとところ、市販の同タイプのものと比較して100倍の吸着速度で処理できることがわかった。また、アミドキシム型やイミノジ酢酸型の吸着材はホタテ貝中に濃縮されているカドミウムを効率的に除去できる。さらに、キチン,キトサンのような天然高分子をペースト状態で架橋させたものも吸着材としての使用が可能で、この吸着材は使用後生分解できる利点がある。
城 昭典*; 岡田 健治*; 玉田 正男; 久米 民和; 須郷 高信; 田崎 正人*
Chemistry for the Protection of the Environment 4; Environmental Science Research, Vol. 59, p.49 - 62, 2005/00
ポリエチレンで被覆したポリプロピレン繊維にスチレンとクロロメチルスチレンを電子線前照射により共グラフト重合した後、Arbuzov反応によりクロロメチル部位へのホスホン酸エステルの導入,スチレン部位へのスルホン酸基の導入,濃塩酸によるホスホン基の加水分解を経て、ホスホン基とスルホン酸基を有する2官能性繊維の金属イオン交換繊維を合成した。比較の目的でホスホン酸基のみを有する単官能性繊維も合成した。2官能性の繊維の金属イオン選択性は、両官能基が金属イオン選択性に寄与することにより、スルホン基,ホスホン基のそれぞれを有する単官能性イオン交換体の中間的な特性を示すことがわかった。カラム法におけるPb(II)の吸着において2官能繊維は単官能性繊維より大きな漏出容量を示し、空間速度が900h
までは漏出曲線の形状は通液速度の影響を受けないことから、迅速な吸着特性があることが明らかとなった。
